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材料学院李琦团队联合德国达姆施塔特工业大学Jürgen Rödel团队在国际期刊上发表最新研究成果

发布者:     日期:2024年08月28日 18:50   点击数:  

由英国皇家化学学会出版社出版的国际期刊《Journal of Material Chemistry A》一直以来致力于推动能源和可持续发展领域的进步,是一本专注于材料科学领域的高水平期刊。该期刊目前位列JCR(Web of Science,科睿唯安)Q1分区,2023年影响因子为10.7。

近年来,在功能陶瓷中引入位错引起了人们的广泛关注。位错在金属氧化物电子和离子电导率中的影响对光催化过程具有极为重要的意义。由于线缺陷的引入不需要额外或潜在的稀缺元素,线掺杂也被称为自掺杂或可持续掺杂。先前已有研究表明,ZnS陶瓷变形导致光学带隙的明显减小,这归因于位错核心内部产生的陷阱态。利用导电原子力显微镜对钛酸锶进行的局部光电实验表明,在位富集丰富的区域,激光诱导的光电流明显更高。这些观察结果表明,引入位错可以局部改变材料的电子结构,直接影响半导体陶瓷中载流子的分离和转移,进而影响其光催化性能。

为此,李琦教授团队和德国达姆施塔特工业大学Jürgen Rödel教授团队展开了合作。合作研究团队在本工作中以两种块状金属氧化物单晶为研究对象,通过引入特定取向的位错来探索线缺陷对金属氧化物光催化性能的影响及其作用机理。研究发现通过高温变形引入的位错可以作为光生电子迁移的快速通道,从而提高了光催化剂表面上的光生电子的数量,这有利于电子主导的光催化反应。以光催化过氧化氢合成为基准反应,在无额外牺牲剂帮助的情况下,具有高位错密度的单晶金属氧化物相对于无位错样品实现了光催化过氧化氢合成产量的显著提高。目前相关研究以“Enhancing the photoelectric performance of metaloxide semiconductors by introduction of dislocations” 为题在线发表于国际期刊《Journal of Material Chemistry A》上。我院2022级博士研究生张皓宇为本文第一作者,李琦教授和达姆施塔特工业大学Till Frömling教授为共同通讯作者。

图片摘要

图1 金属氧化物中位错的取向与分布情况

图2 位错调控金属氧化物的光电流响应

图3 位错调控金属氧化的载流子分离行为及表面电荷分布情况

图4 位错增强金属氧化光催化产过氧化氢性能

在此次研究中,合作研究团队通过在高温下施加单轴压缩载荷,成功向钛酸钡和二氧化钛块状单晶中引入了主要沿 <001> 和 <100> 取向的位错。实验发现两种金属氧化物的光学性能未明显受到位错的影响。但位错的引入增强了二者的载流子分离/转移能力,有效地抑制了光生电子-空穴对的复合。位错作为光生电子从光催化剂内部到表面迁移的快速通道,本质上提高了光催化剂表面上的光生电子的数量,从而加强了电子主导的光催化反应。因此,这些富含位错的钛酸钡和二氧化钛单晶样品比没有位错的样品具有更强的光催化过氧化氢合成能力。尽管没有牺牲剂的加入,二者的过氧化氢的产率甚至超过了已报道的研究中的多种方法。该研究为调控光催化剂中一维缺陷来促进光催化反应的相关研究开辟了新的途径,使位错工程成为一种颇具希望的可持续调控手段。

材料学院李琦团队联合德国达姆施塔特工业大学Jürgen Rödel团队在国际期刊上发表最新研究成果

2024年08月28日 18:50 19次浏览

由英国皇家化学学会出版社出版的国际期刊《Journal of Material Chemistry A》一直以来致力于推动能源和可持续发展领域的进步,是一本专注于材料科学领域的高水平期刊。该期刊目前位列JCR(Web of Science,科睿唯安)Q1分区,2023年影响因子为10.7。

近年来,在功能陶瓷中引入位错引起了人们的广泛关注。位错在金属氧化物电子和离子电导率中的影响对光催化过程具有极为重要的意义。由于线缺陷的引入不需要额外或潜在的稀缺元素,线掺杂也被称为自掺杂或可持续掺杂。先前已有研究表明,ZnS陶瓷变形导致光学带隙的明显减小,这归因于位错核心内部产生的陷阱态。利用导电原子力显微镜对钛酸锶进行的局部光电实验表明,在位富集丰富的区域,激光诱导的光电流明显更高。这些观察结果表明,引入位错可以局部改变材料的电子结构,直接影响半导体陶瓷中载流子的分离和转移,进而影响其光催化性能。

为此,李琦教授团队和德国达姆施塔特工业大学Jürgen Rödel教授团队展开了合作。合作研究团队在本工作中以两种块状金属氧化物单晶为研究对象,通过引入特定取向的位错来探索线缺陷对金属氧化物光催化性能的影响及其作用机理。研究发现通过高温变形引入的位错可以作为光生电子迁移的快速通道,从而提高了光催化剂表面上的光生电子的数量,这有利于电子主导的光催化反应。以光催化过氧化氢合成为基准反应,在无额外牺牲剂帮助的情况下,具有高位错密度的单晶金属氧化物相对于无位错样品实现了光催化过氧化氢合成产量的显著提高。目前相关研究以“Enhancing the photoelectric performance of metaloxide semiconductors by introduction of dislocations” 为题在线发表于国际期刊《Journal of Material Chemistry A》上。我院2022级博士研究生张皓宇为本文第一作者,李琦教授和达姆施塔特工业大学Till Frömling教授为共同通讯作者。

图片摘要

图1 金属氧化物中位错的取向与分布情况

图2 位错调控金属氧化物的光电流响应

图3 位错调控金属氧化的载流子分离行为及表面电荷分布情况

图4 位错增强金属氧化光催化产过氧化氢性能

在此次研究中,合作研究团队通过在高温下施加单轴压缩载荷,成功向钛酸钡和二氧化钛块状单晶中引入了主要沿 <001> 和 <100> 取向的位错。实验发现两种金属氧化物的光学性能未明显受到位错的影响。但位错的引入增强了二者的载流子分离/转移能力,有效地抑制了光生电子-空穴对的复合。位错作为光生电子从光催化剂内部到表面迁移的快速通道,本质上提高了光催化剂表面上的光生电子的数量,从而加强了电子主导的光催化反应。因此,这些富含位错的钛酸钡和二氧化钛单晶样品比没有位错的样品具有更强的光催化过氧化氢合成能力。尽管没有牺牲剂的加入,二者的过氧化氢的产率甚至超过了已报道的研究中的多种方法。该研究为调控光催化剂中一维缺陷来促进光催化反应的相关研究开辟了新的途径,使位错工程成为一种颇具希望的可持续调控手段。